Une équipe du Laboratoire d'optique appliquée¹ (LOA) vient d'observer la transfor-mation d'un matériau solide en un liquide avec une résolution temporelle suffisamment brève pour pouvoir suivre directement le mouvement des atomes au cours de la réaction. Pour filmer une telle transition, il a fallu décomposer ces déplacements atomiques avec une précision de 100 femtosecondes². Cette expérience de physique de la matière condensée a été possible grâce à l'utilisation d'un flash de rayons X ultrabref produit par laser et utilisé pour sonder l'échantillon.

La possibilité de suivre des changements de structure à ces échelles de temps ultimes est intéressante pour une large communauté scientifique, que ce soit en biologie, en chimie ou en physique. Cet intérêt multidisciplinaire s'explique par la nécessité de contrôler la dynamique des positions atomiques lors de réactions élémentaires (dissociation, isomérisation, transferts de charges, désordre) qui sont à la base de processus tels que les premières étapes de la vision, la fixation de l'oxygène dans le sang, la transition de phase d'un solide par exemple.

Le rayonnement X a été découvert il y a un peu plus d'un siècle. Il a été très rapidement utilisé pour déterminer la structure de la matière. Une propriété remarquable de ce rayonnement est qu'il permet, par la technique de diffraction X, une analyse non ambiguë de la position des atomes pour reconstituer la structure d'un matériau. Cette technique est quasiment devenue universelle. De très grandes et très nombreuses installations tels les synchrotrons ont depuis vu
le jour à travers le monde pour utiliser ce rayonnement en physique, en biologie, en chimie et en médecine.

Le problème est qu'aucune de ces installations de rayonnement synchrotron ne permet d'atteindre une résolution temporelle suffisamment brève. En 1997, les chercheurs du LOA ont présenté³ une technique de diffraction d'impulsions ultrarapides de rayons X produites par laser. Ils proposent aujourd'hui la première application de cette technique : l'observation de la fusion non-thermique d'un matériau semiconducteur (voir encadré "Diffraction X ultrarapide").

Diffraction X ultrarapide
		Schéma du dispositif de diffraction X ultrarapide
Un faisceau laser ultrabref et intense est focalisé sur une cible solide telle que le silicium ou le cuivre. Un flash de rayonnement X (quelques angströms, 10-10 mètres) est produit suite à la formation d'un milieu de très haute température. La particularité de ce rayonnement X est de conserver la durée d'impulsion initiale du laser, c'est-à-dire 100 fs. Ce flash X ultrabref est ensuite utilisé pour sonder l'échantillon par la technique de diffraction X. De la même manière qu'un stroboscope, il permet de figer la structure du matériau pendant ces 100 fs. Le film de l'évolution de la structure peut être reconstitué en sondant l'échantillon à plusieurs reprises en faisant varie le retard depuis le début de la réaction.

La transformation d'un solide en liquide, c'est-à-dire le processus de fusion, peut être obtenue en chauffant le matériau solide. Les atomes, initialement au repos, se mettent alors à vibrer sous l'effet d'une agitation thermique croissante. Cette vibration des atomes autour de leur position d'équilibre devient tellement intense que l'arrangement ordonné des atomes dans le solide disparaît, provoquant sa fusion (à quelques centaines de degrés Celsius).

Il existe une voie plus rapide pour détruire l'ordre solide que ce processus de fusion, dit thermique, qui a besoin d'une durée nécessairement plus longue que quelques périodes de vibration des atomes pour se mettre en place. Si une population importante d'électrons, initialement liés aux atomes, est excitée brutalement par une brève impulsion laser dans la bande de conduction, des forces inter-atomiques répulsives apparaissent immédiatement et l'équilibre du système atomique est alors brutalement rompu. Sous l'action de ces forces, les scientifiques ont observé que la vitesse acquise par les atomes est telle qu'elle provoque la destruction de l'état solide en seulement quelques centaines de femtosecondes (voir encadré "Transition de phase solide-liquide"). Ce phénomène de "fusion non-thermique" se produit bien avant que les vibrations des atomes n'aient eu le temps de créer du désordre dans la structure par collisions successives avec leurs voisins.

Transition de phase solide-liquide
		Les deux chemins de la transition de phase solide-liquide : une lente et une rapide.
Dans l'expérience réalisée au LOA, une partie du faisceau laser ultrabref et intense est utilisée pour exciter un cristal semiconducteur de InSb. Une partie des électrons de valence est excitée vers la bande de conduction. Ces électrons libres (représentés en rouge) ne peuvent plus assurer la cohésion de la structure par le biais des liaisons inter-atomiques. La transition vers l'état liquide est beaucoup plus rapide (350 fs) que dans le cas où le processus de fusion est généré par le chauffage et l'agitation thermique des atomes du matériau.

De grands programmes internationaux ont été lancés pour construire les instruments donnant accès à l'étude de ces phénomènes non-thermiques. Dans la famille des synchrotrons, la quatrième génération doit être opérationnelle d'ici 5 à 10 ans et apparaît comme un outil extraordinaire pour produire des flashes X de 100 femtosecondes. Suite à cette expérience sur la fusion athermique de solides inorganiques, l'objectif principal de l'équipe du LOA est maintenant d'appliquer cette technique à des matériaux d'intérêt biologique.

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